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ABSTRACT (KOREAN)

ABSTRACT

Contents

NOMENCLATURE 21

CHAPTER 1. INTRODUCTION 38

1.1. Introduction 38

1.2. Literature review on PEM Fuel Cell systems 41

1.3. Literature review on Hydrogen Storage systems 49

1.4. The objective of the dissertation 53

CHAPTER 2. NUMERICAL MODEL 58

2.1. Multi-scale PEM Fuel cell model 58

2.1.1. Micro-scale CL model 62

2.1.2. 3-D macro-scale two-phase PEMFC model 71

2.1.3. Boundary conditions and numerical implementations 77

2.2. Metal hydride hydrogen storage model 82

2.2.1. Model assumptions 82

2.2.2. Conservation equations and source terms 83

2.2.3. Thermal properties combined with copper foams 86

2.2.4. Pressure–composition isotherm 87

2.2.5. Initial and boundary conditions 90

2.3. Multi-objective optimization Model 93

2.3.1. Motivation 93

2.3.2. Multi-objective optimization of PEM Fuel Cell 93

2.3.3. Multi-objective of Metal hydride 114

CHAPTER 3. Results and Discussion of Multi-scale PEM Fuel Cell simulation 119

3.1. Introduction 119

3.2. Results and Discussion 120

3.3. Conclusions 133

CHAPTER 4. Results and Discussion of Metal hydride 135

4.1. Introduction 135

4.2. Results and Discussion 135

4.2.1. Copper foam-based DU bed geometries 135

4.2.2. Comparison of reference and scale-up DU beds 138

4.3. Conclusions 149

CHAPTER 5. Results and Discussion of PEM Fuel Cell optimization 150

5.1. Introduction 150

5.2. Results and Discussion 151

5.2.1. Fitting of the second order polynomial equation 151

5.2.2. CCD analysis 155

5.2.3. ANOVA 162

5.2.4. Diagnostics of model adequacy 167

5.2.5. Impacts of independent factors on responses 171

5.2.6. Confirmative tests 175

5.2.7. Optimum Design 182

5.3. Conclusions 190

CHAPTER 6. Results and Discussion of Metal hydride optimization 192

6.1. Introduction 192

6.2. Results and Discussion 193

6.2.1. Fitting of the second-order polynomial equation 193

6.2.2. The second-order model and ANOVA 197

6.2.3. Adequacy of the model 199

6.2.4. Impacts of independent factors on responses 205

6.3. Conclusion 208

CHAPTER 7. Summary and Future Work 209

7.1. Summary of research 209

7.2. Future Work 212

REFERENCES 215

CURRICULUM VITAE 236

List of Tables

Table 1. Governing equations of a 3D two-phase PEM fuel cell model. 72

Table 2. Source/sink terms of a 3D two-phase PEM fuel cell model. 73

Table 3. Kinetic, physiochemical and transport properties. 75

Table 4. Cell dimensions and operating conditions. 78

Table 5. Thermal properties. 79

Table 6. Boundary conditions. 80

Table 7. Thermal-physical properties and operating conditions. 88

Table 8. PEM fuel cell model: Governing equations. 97

Table 9. PEM fuel cell model: Source/sink terms. 98

Table 10. Kinetic, transport, and physiochemical properties of the fuel cell. 100

Table 11. Expressions used in the two-phase mixture model. 102

Table 12. Transport properties in the electrolyte. 104

Table 13. Boundary conditions. 107

Table 14. RSM experimental parameters and their ranges. 110

Table 15. Experimental range and levels of the independent variables. 115

Table 16. Simulation cases for different designs of CL and the degradation levels. 121

Table 17. Training conditions using the four design variables (GDL thickness [X₁], channel depth [X₂], channel width [X₃], and land width [X₄]), and the responses (cell voltage [Y₁] and pressure drop [Y₂]) according to CCD. Training data set and... 153

Table 18. Comparison of the results of different statistical models for the cell voltage. 157

Table 19. Comparison of the results of different statistical models for the pressure drop. 158

Table 20. Lack of Fit result of the cell voltage. 159

Table 21. Lack of Fit result of the pressure drop. 160

Table 22. Statistical parameters related to the best initial model. 161

Table 23. Estimated regression coefficients and the corresponding ANOVA results of the data of the estimated quadratic model for cell voltage. 163

Table 24. Estimated regression coefficients and the corresponding ANOVA results of the data of the estimated quadratic model for the pressure drop. 165

Table 25. Comparison of the results obtained using CFD and RSM based on the four design parameters (GDL thickness [X₁], channel depth [X₂], channel width [X₃], and land width [X₄]), and responses (cell voltage [Y₁] and pressure drop [Y₂]).... 178

Table 26. Comparison of pressure drops obtained through CFD and analytically calculation for Opt. point and Ref. point at three different... 189

Table 27. CCD experiments and experimental results. 194

Table 28. Comparison of different statistical models for the performance of bed. 195

Table 29. Lack of Fit result for performance of bed 196

Table 30. Statistical parameters related to the best initial model. 196

Table 31. Analysis of variance regression model for metal hydride bed performance. 198

List of Figures

Fig. 1. Schematic of a PEM fuel cell fed by a hydrogen storage bed. 40

Fig. 2. Micro-scale oxygen penetration via ionomer and liquid layerson a spherical agglomerati on in a cathode CL is seen schematically. 60

Fig. 3. Micro-and macro-scale computational domains of a PEMFC with the coupling variables exchanged during multiscale simulations. 61

Fig. 4. Catalyst structures of Pt/TiO₂/C and Pt/C with different degrees of catalyst... 68

Fig. 5. (a) Copper foam-based DU bed (1xdesign) that can contain 1.86 kg of DU for 70-g maximum tritium capacity and (b) schematic diagram of... 92

Fig. 6. Profile of a meshed proton exchange membrane (PEM) fuel cell under inhomogeneous compression. 95

Fig. 7. (a) Polarization behaviors under four different CL design and degradation conditions, and individual voltage losses at the... 126

Fig. 8. Comparison of oxygen transport resistances for four differentsimulation cases as a function of current density (RT vs current density).[이미지참조] 127

Fig. 9. Contours of oxygen concentration distributions on Pt surface at I＝1.0 A/cm². 130

Fig. 10. Contours of current density distributions in themembrane at I＝1.0 A/cm². 131

Fig. 11. Comparison of the additional voltage drops across the TiO₂ particles at the current densities of (a) 0.25 A/cm², (b) 0.5 A/cm²,... 132

Fig. 12. Schematic diagram of scale-up DU bed design (5xdesign) with different aspect ratios (L/D): (a) L/D=1.5L1x/1.825D1x, (b)...[이미지참조] 137

Fig. 13. Comparison of DU hydride temperature evolution curves for the reference DU bed for 1.86 kg of DU loading (1xdesign) and three... 139

Fig. 14. Three-dimensional contours of DU hydride temperature evolutions for the reference DU bed for 1.86 kg of DU loading... 141

Fig. 15. Comparison of H/U atomic ratio evolution curves for the reference DU bed for 1.86 kg of DU loading (1xdesign) and three... 145

Fig. 16. Three-dimensional contours of H/U atomic ratio evolutions for the reference DU bed for 1.86 kg of DU loading (1xdesign) and three... 148

Fig. 17. Plot of (a, b) predicted versus simulated values, (c, d) residual versus run order, and (e, f) residual versus predicted values for the cell... 168

Fig. 18. Pareto chart for the estimated effect of the parameters on the (a) cell voltage and (b) pressure drop. X₁, X₂, X₃, X₄, Y₁, and Y₂ denote... 170

Fig. 19. Surface and contour plots showing the interactive effect of the parameters (X₁, X₂, X₃, X₄) on Y₁. 172

Fig. 20. Surface and contour plots showing the interactive effect of the parameters (X₁, X₂, X₃, X₄) on Y₂. 174

Fig. 21. Comparison of the result obtained using response surface methodology (RSM) and a CFD software for the (a) cell voltage and... 176

Fig. 22. Scattering of 30 sample runs (blue spheres) and 43 test runs (black spheres) to determine the accumulation area (Gray zone) with... 177

Fig. 23. Comparison of the optimum and reference designs at I＝2.0 A/cm²: (a) Polarization behaviors, (b) Overpotential breakdown, (c)... 186

Fig. 24. Normal probability plot of residuals of different model items. 200

Fig. 25. Predicted value versus actual value of different model items. 202

Fig. 26. Residuals versus run number. 203

Fig. 27. Plot of residual versus predicted response for Y₁. 204

Fig. 28. (a) Surface and contour plots showing the interactive effect of parameters X₁, X₃, on the Y₁. (b) the interactive effect of parameters X₁,... 207

초록보기

현재의 에너지 위기는 제한된 화석 연료로 인해 어느 나라에서나 가장 중요한 문제 중 하나로 간주된다. 그린 에너지는 화석 연료의 부정적인 영향을 보다 환경 친화적인 대안으로 대체하므로 환경에 중요하다. 수소 저장 및 고분자 전해질막 연료전지는 고효율 에너지 변환 장치이며, 화석 연료 시스템을 대체할 수 있는 장치들로 주목받고 있다. 이 논문에서는 고분자 전해질막 연료 전지 시스템과 금속 수소화물 시스템의 설계 효율성에 대한 포괄적인 연구가 진행되었다.

본 논문의 앞부분에선 고분자 전해질막 연료 전지에 사용되는 백금 (Pt) 촉매입자와 그 지지체로 이산화티타늄 (TiO₂)을 첨가했을 때의 영향성에 초점을 두었다. 지지체로서 TiO₂ 는 전기 전도성이 좋지 않은 반도체 금속임에도 불구하고 탄소 (C) 부식 및 Pt 입자 뭉침 현상에 대해 우수한 내성을 보였다. 기존 구축된 마이크로 스케일 촉매층 모델은 더욱 개발되어 Pt/TiO₂/C 촉매 구조에서 전자 수송의 영향을 분석하는 데 사용되었다. 모델 예측은 Pt/TiO₂/C 촉매 구조를 통한 Pt 입자 성장의 억제가 장기간 PEM 연료 전지를 작동하는 동안 우수한 촉매 성능을 유지하는 데 있어서 분명히 유리하다는 것을 강조한다.

또한, 논문의 다음 단계에서는 원통형 구리 폼 기반 감손 우라늄 (DU) 베드를 확장하고 DU 로딩을 9.3kg 으로 증가시키기 위해 Scale - up 수치해석을 수행하였다. 다양한 종횡비를 가진 3 개의 확장된 DU 베드 형상이 3D DU 수소화물 모델에 사용되었으며, 신뢰도 확보를 위해 실험데이터와 비교되어 타당성을 입증하였고 이를 기반으로 자세한 분석이 이루어졌다. DU 베드의 더 큰 종횡비는 모델에 의해 더 빠른 DU 수소화 성능과 DU 배드 내 평균 온도의 더 낮은 상승을 초래할 것으로 예측되었다.

또한, PEM 연료 전지에 대한 설계 매개변수의 영향이 논문의 다섯 번째 장에서 조사되었으며, 4 가지 주요 설계 매개변수(가스 확산층 두께, 채널 깊이)에 대한 최적화 문제가 진행되었다. 본 최적화 문제에서 진행된 목적함수는 각각 셀 성능과 압력강하로 선정되었다. (채널 너비 및 랜드 너비에 대한 다목적함수 최적화). 이를 위해 다양한 설계점에서 PEM 연료 전지 모델의 셀 전압 및 압력 강하를 도출했다. 셀 전압과 압력 강하에 대한 설계 매개변수의 상호 작용 효과를 먼저 조사한 결과 랜드 너비와 채널 깊이의 동시 감소는 셀 전압을 향상시킬 수 있는 반면 채널 깊이와 채널 너비의 동시 증가는 압력 강하를 감소시키는 것으로 나타났다.

금속 수소화물의 베드 성능에 대한 설계 매개변수의 영향은 마지막 연구에서 다목적함수 최적화를 사용하여 진행되었다. 금속 수소화물 베드 성능을 최대화하기 위해 3 가지 주요 설계 매개변수(DU 에 대한 팽창 부피의 비율, 금속 폼의 기공도 및 베드의 직경)가 반영되었다. 다양한 설계에서 DU 에 대한 수소 흡장 비율과 금속 수소화물 베드 모델의 부피에 대한 응답을 조사했다. 이 연구의 결과는 세가지 설계 매개변수를 사용하여 금속 수소화물 베드의 성능을 예측하기 위한 2 차 다항식을 유도하는 것이다.

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