모바일 ICT 기술의 비약적 발전과 전기차 시장의 본격적 형성으로 리튬이온전지에 대한 기술적 요구가 날로 높아지고 있다. 특히, 환경친화적 전극소재 개발 및 사용자의 편의성 증대라는 주요한 요구 사항을 해결하기 위해서, 기존 리튬이온전지의 용량 및 수명 특성을 획기적으로 높일 수 있는 기술에 대한 필요성이 급격히 증대되고 있다.
현재 이차전지 분야에 요구되고 있는 고용량 장수명을 달성하기 위해서는 음극소재의 고용량화가 매우 중요한 이슈 중 하나이다. 그동안 음극소재의 용량 및 수명 증가를 위해 다양한 물질이 검토되었으나, 그중 실리콘 산화물(SiO)이 고용량/고효율 소재로 각광받고 있으며, 차세대 배터리 산업에서 고용량 음극소재 후보 중 사업화 가능성이 가장 높은 소재 중 하나로 평가받고 있다.
하지만 실리콘 산화물 소재 산업화를 위해서는 문제가 되는 부분도 분명히 존재한다. 그 중 가장 큰 문제점으로 지적되는 부분은 부피 팽창과 공정 비용 증가로 요약 할 수 있다.
실리콘 산화물의 부피 팽창을 제어할 수 있는 다양한 시도 중에서 가장 우선적으로 검토할 수 있는 방법은 표면에 코팅된 카본 코팅층의 개질 및 완충효과를 기대할 수 있는 구조적 개선이다. 공정 비용 절감 또한 카본 코팅층의 원료 변경을 통한 원가 개선을 통하여 문제점을 해결할 수 있을 것으로 사료된다.
본 학위논문에서는 CVD(Chemical Vapor Deposition) 성장을 통해 이중 탄소 코팅된 SiO 클러스터를 개발하였다. 이 SiO 클러스터는 분무 건조법을 이용하여 복합화를 진행하였고, 전도성이 높고 장수명을 구현할 수 있다는 특징이 있다. 또한 부피 팽창을 완화할 수 있는 충분한 공극 공간과 함께 완충층의 확보는 방식으로 전기 전도도 증가 외에도 0.75A/g의 높은 전류 밀도로 9%의 낮은 팽창비로 200 사이클 후 1071 mAh/g의 방전용량 향상에 기여하는 것을 확인하였다.
카본 코팅 공정의 원가 개선을 위해서는 일반적으로 사용되는 고순도 CH₄보다 13배 저렴한 저가의 LNG를 사용하여 CVD 공정을 통해 제조하였고, LNG와 CH₄를 사용하여 제조된 탄소 코팅 SiO는 두 시료 모두 탄소 함량, ID/IG 비율, IG/I2D 비율 및 Si의 산화 상태 등 물성이 유사한 수직 성장 탄소층의 동일한 코팅형태를 나타내었다. 두 탄소 코팅된 SiO 샘플 모두 유사한 물리적/화학적 특성으로 인해 유사한 전기화학적 성능을 보인다. LNG를 이용한 탄소 코팅된 SiO는 고순도 CH₄를 이용해 코팅된 SiO보다 우수한 전기화학적 성능과 경제성을 확인하였다.