리튬 이온 배터리(Lithium ion battery, LIB)는 소형 기기의 에너지 공급원뿐만 아니라, energy storage system과 전기 자동차 등에서도 사용량이 기하급수적으로 늘어나고 있다. LIB의 에너지 밀도를 높이는 방법으로는 양극 활물질의 개선, 고체전해질의 도입 및 음극에의 실리콘 도입하는 방법들이 시도되고 있다. 본 연구에서는 무음극 구조를 LIB에 도입함으로서 고에너지밀도를 구현하는 연구를 하였다. 이를 위해서는 리튬금속 배터리의 한 종류인 무음극 LIB(anode-free Li-ion battery, AFLIB)의 문제인 dendrite로 인한 수명문제가 해결되어야 한다. 즉, 충·방전 과정에서 불균일한 리튬 메탈 전착과 dendrite 생성 등의 문제가 해결되어야 한다.
본 연구에서는 전도성이 우수하며 높은 비표면적을 갖는 carbon nanotube(CNT) film을 집전체로 사용하여 고에너지밀도의 AFLIB를 제조하고 이의 전기화학적 특성을 연구하였다. 직접방사법으로 합성한 CNT film은 3D 다공성 구조를 가지고 있어서 충·방전 시 국부 전류 밀도를 낮추고 균일한 리튬 이온 flux를 제공한다. 이러한 CNT film의 리튬 친화성을 높이고자 lithium carbonate 형태의 기능기를 가진 LCNT film을 제조하여 AFLIB의 전기화학적 성능을 분석하였다. 제조된 LCNT film을 활용한 half-cell test 결과, solid electrolytes interphase 형성이 현저히 줄어들었으며, 0.5 mA/cm²와 1.5 mAh/cm²의 조건에서 22.5 mV의 낮은 리튬 핵 생성 과전압과 충·방전 시 70 cycle 동안 99 %의 coulombic efficiency를 유지하는, 안정한 수명 특성을 보여주었다. 또한 LiFePO₄의 양극을 활용하여 full-cell test를 진행한 결과, 156 mAh/g의 높은 초기 비용량을 가지는 우수한 성능을 나타내었다. 본 연구에서 제조한 LCNT film 집전체는 높은 에너지 밀도와 우수한 성능을 보이므로 차세대 에너지 저장 장치로 사용할 수 있을 것으로 기대된다.