리튬 이온 전지의 발명은 전자기기와 전기 자동차의 광범위한 사용으로 우리의 삶에 중요한 변화를 가져왔다. 그러나 전통적으로 리튬 이온 전지에서 일반적으로 사용되는 흑연보다 높은 에너지 밀도를 갖는 리튬 이온 전지의 수요가 여전히 증가하고 있으며, 흑연보다 10배 이상 높은 이론적 용량을 갖는 리튬 금속이 유망한 대안으로 제안되고 있다. 그러나 불안정한 리튬 금속 계면 때문에 리튬 수지상 이라고 불리는 덴드라이트가 성장하는 것은 리튬 금속 전지가 상용화 되기 위한 큰 과제이다. 이 문제를 해결하기 위한 다양한 전략 중에서도 과학계에서 전해질 연구가 주목을 받고 있다. 이와 같은 맥락에서, 우리는 리튬 이온이 전해질 내에 이루고 있는 용매화 구조를 제어하기 위해 용매의 분자 구조와 전해질 조성을 설계하여 리튬 금속 계면의 안정성과 전기화학적 성능을 극대화하는 방법을 제안한다.
1장에서, 우리는 차세대 음극 물질로서 리튬 금속을 제안하고, 리튬 금속을 사용할 때 발생하는 리튬 덴드라이트 형성 및 에테르 전해질 산화 안정성 문제를 해결하기 위한 방법을 제안한다. 구체적으로, 우리는 전해질의 용매화 구조 설계 및 조절을 통해 고체 전해질 계면 형성 구성요소를 제어할 수 있음을 보여주며, 이 접근 방식을 통해 리튬 금속 계면를 안정화하는 가능성을 소개한다.
제2장에서는 고전압 양극을 포함하는 리튬 금속 전지의 안정적인 운전을 위한 에테르 기반 저유전체 용매인 1,2-디메톡시프로판의 설계를 보고한다. 1,2-디메톡시에탄의 용해력을 감소시키기 위해 공간적인 방해를 높여 1,2-디메톡시프로판을 설계함으로써 음이온 주도 고체 전해질 계면 형성을 통해 높은 가역성을 가진 리튬 금속과의 전/탈착을 유도한다. 향상된 전지 전체적인 성능은 1,2-디메톡시프로판을 사용한 전해질 (2 M-LiFSI-in-DMP)의 높은 산화 안정성으로 인한 양극 전해질 계면의 균일하고 견고한 형성으로 설명된다. 1,2-디메톡시프로판의 저유전 상수는 또한 활성 입자에서의 전이 금속 용출 및 집전체 부식을 억제한다. 이로 인해 40 마이크로미터의 얇은 두께 리튬 금속 박막으로도 높은 전류 밀도(~5 mA cm-2)에서 160회 이상 운전 가능한 Li|NCM811 전지가 구성되었다. 이러한 결과는 전해질 용매의 정교한 분자 구조 설계가 실용적으로 리튬 금속 전지의 발전에 중요하다는 것을 강조한다.
제3장에서는 약하게 결합하는 용매인 1,2-디메톡시프로판을 사용하여 리튬 금속 전지용 국부적으로 농도가 높은 전해질 전략을 제안한다. 이를 통해 리튬 이온에 음이온이 함께 배위된 용매화 구조의 양을 증가시키면서 비용이 많이 드는 희석제의 사용을 줄일 수 있다. 또한 희석제를 도입함으로써 전해질의 산화 안정성이 크게 향상되어 집전체에서 알루미늄 이온 용해로 인한 부식을 억제한다. 용매화 구조를 조절함으로써 산화 안정성 및 리튬 금속 계면 안정성을 향상시키는 것은 리튬 금속 전지의 운전에 중요하다. 비용이 많이 드는 희석제의 필요성을 줄이고 약하게 결합하는 용매를 사용하는 우리의 연구 방향은 리튬 금속 전지의 상용화를 발전시키는 잠재력이 있다.