수소경제 활성화의 중요한 축을 담당하는 수소저장 및 운송과 관련하여, TiFe계 정치형 수소저장합금은 타 저장방식에 비해 많은 장점을 가지고 있으나, 초기 활성화 문제를 해결하고 용도에 맞는 압력범위 조정을 위해 새로운 합금계를 도출할 필요가 있다. 이러한 방향의 연장선에서, 본 연구에서는 특히 TiFe계 수소저장합금의 여러 가지 특성에 미치는 Mn 첨가의 영향을 실험과 전산모사 연계를 통해 분석하고 고찰하였다. 특히 계산열역학을 활용한 상평형 정보로부터 출발하여 조성을 설계하고 실험분석을 진행하였으며, 제일원리 DFT 계산을 통해 분석된 현상에 대한 보다 심층적인 이해를 도모하였다. 분석된 결과에 따르면, Fe를 Mn으로 치환하는 조성설계 방향에서, 일정량(20%) 이상의 Mn 치환은 초기 활성화 과정에서 수소 장입 통로로 작용하는 C14 Laves상의 형성과 관련하여 필수 불가결한 요소임을 확인할 수 있었다. 그러나 너무 높은(40%) Mn 치환 조건은 2개의 수소화반응에 의한 평탄압들을 크게 분리시킴에 따라, 수소 주입과 방출에 필요한 압력 차이의 범위를 지나치게 크게 만드는 문제점을 보이는 것을 확인하였다. 따라서 적정량의 Mn 첨가로 조성을 설정하였을 시에 초기 활성화 문제를 해결함과 동시에 수소저장 모듈에 적용하기 적합한 정도의 압력범위를 얻을 수 있다는 것을 알 수 있었다. 본 연구를 통해 도출한 실험 및 계산 결과는 수소저장합금의 사용환경과 용도에 맞게 최적화된 물성을 구현하는 과정에서 유용하게 활용되어 수소저장합금의 활용 저변 확대에 기여하고 수소경제 활성화에 기여할 수 있을 것으로 기대된다.