국내 사용후핵연료(SNF; Spent nuclear fuel) 처분장의 완충재 소재로서 WRK (WRK; Waste Repository Korea) 벤토나이트의 적합성을 평가하기 위하여, WRK 벤토나이트의 물리적·광물학적·화학적 특성과 대표적인 SNF 인 우라늄(U; Uranium)에 대한 흡착 효율 및 흡착 기작을 규명하였다. 수용액 내 U 의 존재 형태는 pH 범위에 따라 다르게 나타나므로, 본 연구에서는 pH 3-11 조건에서 WRK 벤토나이트의 U 흡착 효율을 정량적으로 계산하기 위한 실내 실험과 U 흡착 기작을 이해하기 위한 흡착 동역학 모델 연구를 수행하였다.
WRK 벤토나이트의 광물학적·화학적 특성 분석 결과, WRK 벤토나이트의 주요 광물은 높은 흡착 능력을 가지는 몬모릴로나이트이며, 층간의 교환 가능한 양이온으로 Ca2+를 가지는 'Ca-벤토나이트'인 것으로 밝혀내었다. SEM/TEM 분석을 통해 WRK 벤토나이트의 다공성 및 층상 구조(0.8 nm)가 관찰되었으며, BET, CEC, Zeta potential 분석을 통해 WRK 벤토나이트가 충분한 표면적(55.92 m²/g), 높은 CEC 값(78.11 meq/100 g), 그리고 넓은 pH 범위에서 음전하 표면 특징을 가지는 것으로 나타나, WRK 벤토나이트가 SNF 처분장 내 공학적 방벽인 완충재 소재로서 U 거동을 효과적으로 제한할 수 있음을 알 수 있었다.
다양한 pH 조건에서 WRK 벤토나이트에 대한 U 흡착 효율을 규명하기 위한 회분식 흡/탈착 실험을 수행하였다. pH 5, 6, 10, 11 에서 84.34%, 77.98%, 74.17%, 80.81%의 높은 U 흡착 효율을 보였고, pH 3, 7 에서는 45.34%, 41.88%의 상대적으로 낮은 U 흡착 효율을 나타내었다. 이러한 결과는 용액 내에서 U 가 pH 에 따라 다양한 형태로 존재하고, 존재 형태에 따라 흡착 기작이 달라지기 때문으로 판단되었다. U 탈착 실험 결과, pH 5, 6, 10, 11 조건에서 WRK 벤토나이트의 U 탈착률은 15% 미만을 나타내었고, 특히 pH 5 와 6 에서의 탈착률은 0.77%와 1.37%로 매우 낮게 나타나, WRK 벤토나이트에 U 가 안정적으로 흡착되었음을 확인하였다. 흡/탈착 실험에서 WRK 벤토나이트와 U 의 낮은 혼합 비율(2 g/L)에도 불구하고 80% 이상의 높은 U 흡착 효율과 2% 미만의 낮은 U 탈착률이 나타났으며, 이러한 결과들은 WRK 벤토나이트가 SNF 처분장에서 U 거동을 제한하는 완충재 소재로서 사용될 수 있음을 의미한다. 흡착 동역학 모델링 결과, 모든 pH 조건에서 유사 2 차 모델(Pseudo 2nd-order model)에 대하여 높은 신뢰도(R²>0.98)를 나타내어, WRK 벤토나이트에 대한 U 흡착은 단순 물리적 흡착보다는 화학적 흡착이 우세하다는 것을 알 수 있었다.
WRK 벤토나이트의 U 흡착 기작을 화학적 흡착 위주로 가정하여 pH 별 주요 흡착 기작을 규명하였다. pH 3, 5, 6 에서 U 는 주로 UO22+ 및 양이온성 U-수산화 복합체로 존재하며, 이들은 WRK 벤토나이트의 외부 및 내부 산소(O-)와의 정전기적 인력(예: 이온 결합)에 의해 흡착되는 것으로 판단되었다. pH 가 중성인 경우(pH 7), 대기로부터 용해된 CO₂ 로 인해 주로 U-탄산염 복합체 존재하며, U-탄산염 복합체의 높은 용해도로 인하여 낮은 U 흡착 효율이 나타났다. pH 10, 11 조건에서는 용액 내 많은 수의 OH-으로 인해 음이온성 U-수산화 복합체로 존재하는 것으로 나타나, WRK 벤토나이트의 외부 및 내부 공간에서 다양한 고상의 복합체를 형성하거나 또는 WRK 벤토나이트 표면의 침전 반응에 의해 흡착될 것이라고 예측되었다. 흡착 실험 결과로부터 용액의 pH 에 따라 WRK 벤토나이트에 대한 U 흡착 효율과 흡착 기작이 다르게 나타남을 알 수 있었다.
특정 pH 조건에서 WRK 벤토나이트의 뛰어난 U 흡착 능력을 통해 처분장 지하수의 환경을 적절하게 조절한다면, WRK 벤토나이트가 SNF 처분장에서 완충재 소재로서 U 거동을 효과적으로 제한할 수 있을 것으로 판단되었다. 처분장 지하수의 환경을 중성이나 알칼리성 pH 조건으로 유지하여 U-수산화 복합체 형성을 촉진하거나, 지하수 내 CO₂ 유입을 차단하여 U-탄산염 복합체의 형성을 제한함으로써, WRK 벤토나이트의 흡착 효율을 증가시킬 수 있을 것으로 판단된다. 현재 WRK 벤토나이트의 특성 및 U 흡착 특성에 관한 연구는 미흡한 실정이며, 본 연구에서는 다양한 실내 실험과 모델 연구를 통해 국내 SNF 처분장의 완충재 소재로서 WRK 벤토나이트의 적합성을 평가할 수 있는 정량적 자료들을 제시하였다.