에너지 자원을 지속 가능한 방식으로 생산하고 활용하기 위한 수요가 점차 증가하고 있으며, 이를 위해서 태양 전지, 연료 전지, 수전해, 이산화탄소 활용과 같은 분야의 물질 개발이 중요해지고 있다. 그 중에서 연료 전지는 수소 원료를 전기로 변환시키는 비용과 효율을 결정하기 때문에 가까운 미래에 수소 경제가 채택되는 데에 핵심적인 역할을 하고 있다. 양성자 교환막 연료전지에서 일어나는 두 가지 전기화학적 반응 (수소의 산화 반응과 산소의 환원 반응)은 높은 에너지 전환 효율을 위해 아직도 귀금속 기반의 나노촉매가 필요한 상황이다. 백금이 연료 전지 촉매 반응들에 관여하는 반응 중간체들의 활성점 결합 에너지가 최적점에 가까운 물질로 알려져 있지만, 단일 조성의 백금 나노물질들은 아직 연료 전지의 광범위한 상업화를 위해 요구되는 촉매 활성 수준에 도달하지 못하고 있다. 따라서, 백금을 다른 전이금속 원소들과 합금의 형태로 만드는 것이 개선된 연료 전지 성능을 얻어내기 위한 주된 전략이 되고 있지만, 아직까지 전이금속 성분의 대부분이 연료 전지 구동 환경에서 녹아나오는 안정성 결함이 문제가 되고 있다. 이 문제를 해결하기 위해 귀금속 기반의 합금 나노물질들을 원자들이 규칙적으로 배열된 결정 구조 (금속간 합금 구조)로 만드는 연구가 활발히 진행되어 왔고, 금속간 합금이 가지는 개선된 귀금속- 전이금속 상호작용으로 인해 이 물질군이 단일 금속, 또는 임의적으로 원자가 배열된 합금 구조에 비해 훨씬 개선된 촉매 활성과 안정성을 가지는 것이 보고되었다.
이 논문의 첫 번째 장에서 나는 백금, 팔라듐, 금 기반의 금속간 합금 나노물질을 합성하는 것에 대해 포괄적으로 소개하고자 한다. 이 중에서 특별히 연구가 많이 이루어진 백금 기반의 금속간 합금 나노물질들의 크기, 조성, 모양을 정교하게 조절하는 것에 관련된 주요한 연구 결과를 중점적으로 정리하였다. 금속간 나노물질들을 합성하는 다양한 방법들을 심도 있게 조사한 결과, 용액 기반의 합성법들이 가지는 한정된 합성 규모, 함침법이 가지는 불균일한 입자 크기, 조성, 원자 배열 등의 한계로 인하여 금속간 나노물질들이 산업적으로 응용되는 데에 아직 한계가 있음을 확인하였다.
두 번째 장에서 나는 담지된 금속간 나노입자를 간편하고 실용적인 방법으로 합성하기 위하여 고체상 열처리 기반의 새로운 합성법을 제시한다. 서로 반대되는 전하를 가지는 두 개의 금속 착물이 단순히 섞여서 두금속 화합물이 형성되고, 금속 착물 중 하나는 전이금속에 비피리딘이 결합된 착물의 형태로써 이 새로운 두금속 화합물의 형성을 가능하도록 하였다. 탄소 지지체 위에서 열분해된 두금속 화합물은 균일한 크기의 철- 백금, 또는 코발트- 백금 금속간 나노입자를 형성할 수 있었다. 산화 그래핀은 이상적인 탄소 지지체로 사용되어 철- 백금 나노입자의 로딩양이 조절될 수 있었고, 이렇게 만들어진 금속간 합금 촉매를 상용 백금 촉매와 비교하여 전기화학적 특성을 평가하였다. 37%의 담지량으로 형성된 철- 백금 금속간 나노입자는 철과 백금의 높은 원자 배열로 인하여 산소 환원 반응에서 매우 높은 촉매 효율과 안정성이 확인되었다. 나는 비피리딘에서 나아가 이 합성법이 비피리딘과 유사한 페난트롤린, 터피리딘과 같은 리간드 물질들에도 동일하게 적용이 가능함을 확인하였다.
마지막 장에서는 두 번째 장에서 제시되었던 합성법을 발전시켜서 양성자 교환막 연료 전지의 높은 동력 성능을 달성한 내용을 다루고자 한다. 나는 먼저 연료 전지의 동력 성능을 결정하는 주된 세 가지 요소 (고유한 촉매 활성, 산소의 물질 이동, 양성자 전도)를 해결하고자 전체론적인 디자인 법칙을 수립하였다. 코발트- 백금 두금속 화합물을 활용하여 나는 다공성 탄소 지지체 위에 균일하게 합성된 3 - 4 나노미터 크기의 코발트- 백금 금속간 나노입자를 형성하였고, 이는 산소의 물질 이동을 촉진하였다. 나노입자의 표면에 형성된 질소- 도핑된 탄소층은 단순한 식각 과정으로 제거되었고, 에칭 이후에 탄소 지지체 표면에 남아있는 질소 종들이 지지체 표면에 이오노머가 균일하게 분포할 수 있도록 작용하였다. 열처리 기반의 촉매 활성화 과정으로 얻어진 나노입자의 구조는 금속간 코발트- 백금 중심부를 백금층이 보호하여 연료 전지의 가혹한 전위 사이클링 이후에도 코발트의 용해를 방지하여 양성자의 전도를 효과적으로 유지할 수 있었다. 종합적으로, 나는 담지된 코발트- 백금 금속간 나노입자를 실용적인 합성 과정을 통하여 정교하게 합성하였고, 이를 양성자 교환막 연료 전지의 촉매로써 전례 없는 동력 성능을 보여주어 본 연구가 연료 전지 산업에 널리 활용될 수 있는 합성법을 제시하였음을 확인하였다.