N-doped CNT와 전이 금속을 포함하는 계층적 다공성 구조는 금속-공기 배터리용 양극 촉매로서 우수한 전기 전도성과 ORR, OER에서의 높은 활성화로 인해 많은 주목을 받고 있습니다. 특히, 알칼리성 수계 환경에서 작동하는 아연-공기 전지의 촉매로서는 전이금속계 촉매(산화물, 질화물, 탄화물)와 질소 및 불소 등의 헤테로원자가 도핑된 탄소 물질이 중점적으로 연구되고 있습니다. 또한, 해당 물질 간의 형태 제어 및 시너지 효과도 주요 연구 분야입니다.
본 논문에서는 분무 열분해와 디시안디아마이드 포함 후열처리를 통해 다공성 마이크로 구형 구조체에 Ni 나노 입자가 내장되어 있는 높은 표면적의 N-doped CNT를 성장시킨 전기화학 촉매를 합성했습니다. 더 나아가, OER 특성을 향상시키기 위해 희석된 에탄올 내에서 가열하여 해당 샘플 표면에 풍부한 활성부를 갖는 Co3O4 나노입자를 도포했습니다. 해당 화합물의 우수한 촉매 특성을 분석하기 위해 다양한 특성화 기법을 통한 형태학적 분석을 수행하고, RDE 측정 및 자체 제작한 아연 공기 전지를 통해 추가적인 전기화학적 성능을 검증합니다.
높은 표면적을 갖는 N-doped CNT와 Co3O4 나노입자로 복합된 3D 다공성 구조체(f-Co/BCNT_10Mg/Ni)는 2단계 핵심 공정으로 제작하였다. 특히, 열처리 과정 내에서는 열적 안정성을 갖는 MgO 매트릭스를 통해 Ni 금속 촉매의 성장을 억제했습니다. 해당 메커니즘으로 인해 전구체 내부에 MgO 비율이 증가할수록 후 열처리로 생성된 N-doped CNT가 더 짧고, 얇게 성장하게 됩니다. 비표면적이 극대화된 f-Co/BCNT_10Mg/Ni는 높은 전기화학적 표면적(ECSA)과 향상된 산소 산화 환원 활성을 나타냈습니다 또한 아연-공기 배터리의 양극 촉매로써 Pt/C-RuO2 귀금속 촉매 대비 높은 전력 밀도(181 mW cm-2) 와 안정적인 사이클 성능(250 h)을 보여주었습니다.
결과적으로 합리적인 합성 방법과 아연-공기 전지용 양극 공기 촉매로서 비표면적이 극대화된 N-doped CNT와 전위 금속 나노입자로 구성된 3D 다고성 구조체의 우수한 성능을 검증하였다. N-doped CNT의 표면적을 제어하고 전이 금속을 복합한 3D 구조의 최적 기공 크기에 다공성 구조의 형태학적 제어하는 새로운 아연-공기 전지용 촉매 개발에 크게 기여할 것입니다.