초록

본 논문은 이산화탄소 수소화 반응을 통한 메탄올과 디메틸에테르 합성을 하기 위한 안정적 활성을 가지는 구리계 코어쉘 촉매의 개발에 대한 내용을 주로 다루고 있다. 일반적인 구리계 지지촉매는 열과 RWGS(reverse water-gas shift) 반응과 이산화탄소 수소화를 통해 형성된 과잉 증기 조건에 의한 소결 현상에 따른 구리 나노 입자의 응집으로 인해 촉매의 비활성화 현상으로 이산화탄소 수소화 장시간 반응에 적합하지 않다. 따라서 이를 방지할 수 있도록 구리계 코어쉘 구조를 설계하여 반응에 안정적인 활성을 가지는 구리계 코어쉘 합성법 및 촉매를 연구하였다.

먼저 역마이크로에멀젼 방법을 통해 구리계 활성금속을 실리카 쉘로 감싸여 달걀 형태로 제조하여 나노 입자의 크기를 열과 증기의 충격에도 유지하고자 하였다. 실리카쉘로 캡슐화된 구리계 나노 입자로 구성된 구리계 코어쉘 촉매를 제조하여 구리계 나노입자의 더 높은 열적 안정성으로 인해 200 시간의 반응에도 안정적인 이산화탄소 전환을 가능하게 하였다. 실리카 쉘의 역할은 공간적 구속효과(Confinement effect)에 의해 활성 금속 나노입자의 응집을 억제하는 것이며, 이는 코어쉘 촉매의 열적 안정성 뿐만 아니라 촉매 안정성을 향상시킨다. 추가적인 열수 처리를 통해 구리계 코어쉘 촉매의 산점을 증가시켜 추가적인 메탄올 탈수 반응을 통해 디메틸에테르 제조를 가능케 하였다.