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표제지
Abstract
초록
목차
제1장 서론 16
제2장 이론적 고찰 23
2.1. N₂O 23
2.2. N₂O의 발생 23
2.3. N₂O의 폐기물 소각시 배출량 산정 24
2.3.1. 폐기물 소각 배출원 25
2.3.2. 배출량 산정 27
2.4. N₂O의 저감기술 29
2.4.1. 산업공정에서 발생되는 N₂O 저감기술 29
2.4.2. 유동층에서 발생되는 N₂O 저감기술 36
2.5. 촉매 37
2.5.1. BEA Zeolite 37
2.5.2. 활성성분(Fe(NO₃)₃·9H₂O) 38
2.6. N₂O 반응 41
2.6.1. 분해반응 41
2.6.2. 환원반응 42
제3장 실험방법 및 조건 43
3.1. 촉매제조 43
3.1.1. Wet Ion Exchange 43
3.1.2. Heat treatment 44
3.2. 환원반응 44
3.2.1. 실험장치 44
3.2.2. 실험방법 45
3.2.3. Methyl Cellulose의 TGA(Thermogravimetric Analysis) 실험 47
3.2.4. 성형 47
3.2.4.1. Powder 47
3.2.4.2. Honeycomb 47
3.3. 분해 반응 48
3.3.1. 실험장치 및 실험방법 48
3.3.2. 촉매특성분석 51
3.3.2.1. SEM 51
3.3.2.2. BET 51
3.3.2.3. XRD 51
3.3.2.4. FTIR 52
제4장 결과 및 토론 53
4.1. 환원반응 53
4.1.1. Methyl Cellulose의 TGA 실험 53
4.1.2. 환원반응실험 55
4.1.2.1. 파우더 55
4.1.2.2. 허니컴 56
4.2. 분해반응 57
4.2.1. 분해반응실험 57
4.2.2. 촉매분석 59
제5장 결론 69
참고문헌 71
Table 1. Major emission sources of greenhouse gases 17
Table 2. Emission tate progress of greenhouse gases(2006) 19
Table 3. Basic N₂O emission coefficient of waste incineration field 28
Table 4. N₂O conversion comparison over heat treatment temperature 500℃ and 900℃, 950℃, 1000℃, 1050℃ catalysts. 59
Table 5. BET surface area of heat treatment zeolite catalysts. 61
Table 6. IR data between 1400cm-1 and 400cm-1 of zeolite structure(이미지참조) 68
Fig. 1. Schematic diagram of incinerator system 26
Fig. 2. N₂O Heat decomposition diagram 30
Fig. 3. N₂O Decomposition using Electro-chemical method at room temperature 35
Fig. 4. Structure of BEA and [010], [100] direction showing 12-ring channel 39
Fig. 5. Molecular structure of iron nitrate 40
Fig. 6. Schematic diagram of the reduction reactor system 46
Fig. 7. Catalyst picture of powder, pellet and honeycomb 48
Fig. 8. Schematic diagram of the decomposition reactor system 50
Fig. 9. TG curves of methyl cellulose 54
Fig. 10. Fe/BEA Powder catalyst on N₂O conversion 55
Fig. 11. Fe/BEA Honeycomb catalyst on N₂O conversion 56
Fig. 12. Heat treatment temperature effect of Fe/BEA catalyst on N₂O Conversion 58
Fig. 13. SEM images of heat treatment zeolite catalysts. 60
Fig. 14. XRD patterns of heat treatment zeolite catalysts. measured at (a) 25℃, (b) 500℃, (c) 900℃, (d) 1000℃, (e) 1100℃. 63
Fig. 15. FTIR spectra of heat treatment zeolite catalysts 64
초록보기 더보기
철 이온을 담지시킨 BEA 제올라이트 촉매를 만들어 N₂O가 나올 수 있는 공정인 산업공정과 유동층소각로 모두에 적용시키고자 하였다. 질산공장, 카프로락탐공장 등의 산업공정에는 350 ℃의 상대적 저온영역에서 활용할 수 있는 암모니아를 환원제로 한 환원반응을, 유동층소각로에서는 800 ℃대의 소각열을 활용할 수 있는 분해반응을 통해 N₂O를 저감하고자 하였다. 환원반응에서 질산공장 조건으로 파우더 형태의 촉매로 반응실험한 결과 380 ℃에서 95 %의 높은 활성을 보였고, 같은 조건으로 허니컴 형태의 촉매로 반응실험한 결과 350 ℃에서 90 % 이상의 N₂O 저감 활성을 보였다. 분해반응에서는 촉매가 800 ℃의 높은 소각열을 견딜 수 있는지 확인해보기 위해 N₂O가 분해되는 반응을 조사하여 열처리 온도가 촉매의 활성에 미치는 영향을 고찰하였다. N₂O 분해 반응 실험 결과, Fe/BEA 촉매에 대한 열처리 온도가 1000 ℃ 이상이 되자 N₂O 분해 활성이 현저히 줄어들었으며, 열처리 온도의 증가에 따른 Fe/BEA 촉매의 입자모양 및 크기의 변화는 크지 않았지만, 열처리 온도가 증가함에 따라 비표면적이 크게 줄어들었다. 또, 열처리온도가 증가함에 따라 β 구조의 결정성이 크게 낮아지는 것을 확인할 수 있었으며, 열처리 온도가 높아질수록 SiO 구조는 증가하거나 크게 변화가 없는 반면 Fe가 골격구조와 결합된 구조는 감소하는 것으로 판단되었다. 이와 같은 결과로 열처리 온도의 증가에 따라 알루미늄과 Fe가 결합된 β구조가 붕괴되어 N₂O 분해활성이 크게 저하되는 것으로 사료된다. 이러한 분석결과를 통해 Fe/BEA 촉매는 유동층 소각 운전온도인 800 ℃대에서는 활용이 가능하나, 1000 ℃가 넘어갈 경우 그 활성이 크게 저하됨을 알 수 있다.
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