표제지
ABSTRACT
목차
기호 및 약어 설명 11
제1장 서론 15
제1절 연구 배경 및 목적 15
제2절 관련 연구 동향 16
제2장 연구 이론 18
제1절 가역 개회로 전압 (open circuit voltage, OCV) 18
제2절 전압강하 원인과 비가역성 결합 19
제3장 질소 배위된 철 도핑 탄소 기반 촉매 합성 최적화 23
제1절 FeNC 촉매 합성 23
제2절 FeNC 촉매 소성 온도 설정 25
제3절 FeNC 촉매 특성 분석 27
제4장 황의 도핑을 통한 FeNC 촉매의 ORR 활성 향상 31
제1절 황과 질소 배위된 철이 공동 도핑된 Fe-NSC 촉매 합성 31
제2절 물리적 특성 분석 33
제3절 전기화학적 특성 분석 49
제5장 결론 57
참고문헌 59
국문요약 67
표 1. 4가지 질소 전구체의 형태, 몰 질량, 분자당 질소 함량 25
표 2. BET 분석법을 통해 분석한 촉매들의 비표면적, 기공 부피, 기공 평균 직경 39
표 3. X선 광전자 분광법을 이용해 분석한 촉매들의 표면 원소 구성 40
표 4. 원소 분석기와 유도결합 플라스마 분광 분석기로 분석한 촉매들의 원소 비율 42
표 5. X선 광전자 분광법 그래프 N 1s 피크를 deconvolution하여 분석한 촉매들의 표면 질소 작용기 비율 42
표 6. X선 광전자 분광법 그래프 Fe 2p 피크를 deconvolution하여 분석한 촉매들의 표면 철의 산화 수 비율 44
표 7. X선 광전자 분광법 그래프 S 2p 피크를 deconvolution하여 분석한 촉매들의 표면 황의 작용기 비율 45
표 8. Fe-NSC-1, Fe-NSC-2, Fe-NSC-3, Fe-NC, Fe-SC, Pt/C의 개시 전위, 반파 전위, 한계전류, HFR 값 52
그림 1. (a) 반전지 LSV와 (b) 단전지 IV 곡선의 전압 범위 별 연료전지 전압강하 원인 20
그림 2. (a) FeNC-TMEDA, (b) FeNC-EDA, (c) FeNC-DCB, (d) FeNC-DCDA의 700-1000℃의 소성 온도에 따른 선형 주사 전위법 (LSV) 결과 26
그림 3. of (a) FeNC-TMEDA-800, (b) FeNC-EDA-800, (c) FeNC-DCB-800, and (d) FeNC-DCDA-800의 주사 전자 현미경 및 에너지 분산형 분광분석 이미지 27
그림 4. 800℃에서 합성한 샘플들의 X선 회절 분석 패턴 29
그림 5. 4 가지 다른 질소 전구체를 이용하여 800℃에서 소성한 촉매들의 선형 주사전위법 (LSV) 결과 30
그림 6. 3가지 다른 황 도핑 방법을 적용한 Fe-NSC 합성 방법 개략도 32
그림 7. (a, b) Fe-NC, (c) Fe-NSC-1, (d) Fe-NSC-2, (e) Fe-NSC-3, (f) Fe-SC의 고해상도 투과 전자 현미경 이미지 33
그림 8. 합성한 도핑한 촉매와 합성 전 탄소 소재의 (a) X선 회절 분석 패턴 결과와 (b) 라만 분광법 deconvolution 결과 34
그림 9. (a) Fe-NSC-1, (b) Fe-NSC-2, (c) Fe-NSC-3, (d) Fe-NC, (e) Fe-SC의 고각 환형 다크 필드 이미지 주사 투과 전자현미경 에너지 분산형 분광 분석법 원소 맵핑 이미지 36
그림 10. (a, b) Fe-NSC-1, (c, d) Fe-NSC-2, (e, f) Fe-NSC-3의 고해상도 주사 투과 전자 현미경 이미지 (b의 붉은 동그라미 표시는 철의 단원자크기 입자) 38
그림 11. BET 분석법을 이용하여 분석한 촉매들의 질소 흡착 등온 곡선 39
그림 12. X선 광전자 분광법을 이용해 분석한 촉매들의 표면 원소 분석 그래프 41
그림 13. X 선 광전자 분광법을 이용해 분석한 촉매들의 (a) N 1s, (b) Fe 2p, (c) S 2p 피크 deconvolution 43
그림 14. Fe-NSC-1, Fe-NSC-2, Fe-NSC-3, FePc, Fe foil의 Fe K-edge X-ray adsorption near edge structure 그래프 46
그림 15. Fe-NSC-1, Fe-NSC-2, Fe-NSC-3, FePc, Fe foil의 XANES Pre-edge 확대 그래프 47
그림 16. Fe-NSC-1, Fe-NSC-2, Fe-NSC-3, Fe-NC, Fe-SC, FePc, Fe foil의 FT-EXAFS 그래프 48
그림 17. 합성한 촉매들의 (a) 선형 주사 전위법 (LSV) 결과와 (b) Tafel plot 결과 50
그림 18. Fe-NSC-1, Fe-NSC-2, Fe-NSC-3, Fe-NC, Fe-SC, Pt/C의 Nyquist plot 51
그림 19. Fe-NSC-1, Fe-NSC-2, Fe-NSC-3, Fe-NC의 (a) 전하 이중 층 커패시터 (EDLC), (b) 전기화학적 활성 면적, (c-f) non-faradaic구간에서 5-25 mV s¯¹의 scan rate으로 측정한 CV 결과 53
그림 20. (a) Fe-NSC-1, (b) Fe-NSC-2, (c) Fe-NSC-3, (d) Pt/C의 전자전달 수(n)와 과산화수소 생성률 (%H₂O₂ yield) 55
그림 21. Fe-NSC-1의 (a) 가속 가혹 시험 (AST)과 Fe-NSC-1, Pt/C의 (b) 메탄올 내성 시험 결과 56